近日，上海理工大学庄松林院士领导的太赫兹技术创新研究院在各向异性层状材料偏振拉曼响应研究中取得新进展，建立了兼顾光学色散与拉曼辐射源效应的定量预测框架，揭示了光学环境驱动偏振响应主轴转向的物理机制。成果以“Dispersion-aware framework for parameter-free prediction of angle- resolved polarized Raman responses in anisotropic layered materials” 为题发表于国际光学权威期刊《Photonics Research》，上海理工大学为第一单位，上海理工大学博士生陈惠红为第一作者，王兴军研究员为通讯作者。
各向异性层状材料沿不同晶体方向具有不同的光学性质，在偏振探测和光电子器件等领域具有应用潜力。角分辨偏振拉曼光谱是表征其晶格取向与各向异性的重要手段。然而，同一种材料的角分辨偏振拉曼图样会随厚度、衬底和封装条件发生明显变化，甚至出现主轴90°转向。传统经验模型往往需要针对不同样品重新拟合参数，难以区分材料本征性质与多层光学干涉的贡献，也限制了对新结构的预测能力。
针对这一问题，研究团队以α-MoO₃为研究对象，利用偏振分辨微区透射—反射光谱，测定了其在480-700 nm波段沿两个面内晶轴的复折射率色散，并建立了严格的显式包含拉曼辐射源的多层光学模型。该模型综合考虑激发光与散射光的波长差异、各向异性传播与干涉以及辐射源处的电磁边界条件，将本征拉曼散射与光学环境调制效应分离。团队通过多个厚度样品的全局拟合，确定了各声子模式对应的本征拉曼张量。在此基础上，模型无需针对不同光学环境重新调整拟合参数，即可定量重现熔融石英、SiO₂/Si衬底及氮化硼（h-BN）封装样品的角分辨偏振拉曼图样。
其中，在SiO₂/Si衬底上约499 nm厚的α-MoO₃薄片表面覆盖约65 nm厚的h-BN后，Ag⁴声子模式的拉曼偏振响应主轴转向~90°，模型在保持该模式本征拉曼张量不变的条件下准确预测了这一现象（如图所示）。研究表明，这一转向源于多层干涉对两个正交偏振分量相对振幅与相位的调制，体现了光学环境对偏振拉曼响应的显著影响。这也说明，偏振响应主轴并不直接等同于晶体轴方向，利用角分辨偏振拉曼光谱判断晶体取向时，需要考虑光学传播与干涉效应。
该研究推动了角分辨偏振拉曼分析从依赖样品条件的经验拟合，走向基于材料本征参数和光学环境的定量预测，为复杂范德华异质结构中的光学各向异性表征及偏振光子结构设计提供了方法支持。相关建模思路有望拓展至光致发光、非线性光学和腔增强光谱等研究，为各向异性多层结构中的光场传播与光物质相互作用调控提供参考。
光学环境调控α-MoO₃偏振拉曼响应及无拟合参数预测的实验验证
